A könyvtárt Oláh Miklós esztergomi érsek alapította 1561-ben. Egyetemi gyűjteménnyé 1635-ben vált, amikor Pázmány Péter megalapította a nagyszombati egyetemet. A Magyar Királyi Egyetem a könyvtárral együtt 1777-ben költözött Budára, majd 1784-ben Pestre. A könyvtár mai épülete Skalnitzky Antal tervei alapján 1876-ban épült. Legszebb terme a Nagyolvasó, mely több mint 200 négyzetméter alapterületű, természetes fényt a mennyezeti üvegtetőn keresztül kap, falait pedig a Lotz Károly által festett freskók díszítik.